О его жизни известно крайне мало, есть сведения, что в молодости он был в турецком плену, а после выкупа ушел в монашество. Некоторое время подвизался в монастыре Св. Екатерины на Синае, поэтому и получил прозвище «Синаит». Потом поселился на Афоне, где практиковал «умную молитву», которой научился на Крите, где оказался после паломничества в Иерусалим.
Вокруг него сформировался круг учеников, оказавший большое влияние на духовную жизнь поздней Византии. Снискал он уважение и всей Афонской братии мудрыми наставлениями и святостью жизни. Какое-то время он жил во Фракии, где обучал молитве славянских иноков Болгарии, а его ученики распространили ее на всю Юго-Восточную Европу. Его поучения об умной молитве вошли в сборник «Добротолюбие» и оказали сильное воздействие на монашескую жизнь в Православной Церкви. Ученики преп. Григория Синаита основали монастырь Григориат (Οσίου Γρηγορίου).
Сочинения
1. Весьма полезные главы, расположенные акро-стихами (137 глав).
2. Другие главы: О страстном изменении. О добром изменении. Об искушениях во сне (7 глав).
3. Обстоятельное рассуждение о безмолвии и молитве, сверх того о признаках благодати и прелести, и о том, какое различие горячности и энергии и как легко впасть в прелесть без руководителя (10 глав).
4. О безмолвии и двух образах молитвы. Каким образом следует совершать молитву. О дыхании. Каким образом следует петь псалмы. О прелести. О чтении (15 глав).
5. О том, как безмолвствующему надлежит сидеть при молитве и не оканчивать ее поспешно. Каким образом следует читать молитву. Каким образом следует удерживать ум (от рассеянности). Как надобно устранять помыслы. Как следует петь псалмы. К некоему спрашивающему относительно обуздания чрева. О прелести и о многих предметах (7 глав).
Тропарь преподобному Григорию Синаиту, гл.8
В тебе, отче, известно спасеся еже по образу: приим бо Крест, последовал еси Христу и дея учил еси презирати убо плоть, преходит бо, прилежати же о души, вещи безсмертней; темже и со ангелы срадуется, преподобне Григорие, дух твой.
Ин тропарь преподобному Григорию Синаиту, гл.1
Пустынный житель и в телеси Ангел, и чудотворец явился еси, богоносе отче наш Григорие, постом, бдением, молитвою небесная дарования приим, исцеляеши недужныя и души верою притекающих ти. Слава Давшему ти крепость, слава Венчавшему тя, слава Действующему тобою всем исцеления.
Ин тропарь преподобному Григорию Синаиту, гл.8
Слез твоих теченьми пустыни безплодное возделал еси, и иже из глубины воздыханьми во сто трудов уплодоносил еси, и был еси светильник вселенней, сияя чудесы, Григорие, отче наш, моли Христа Бога спастися душам нашим.
Кондак преподобному Григорию Синаиту, гл.2
Чистотою душевною Божественне вооружився и непрестанныя молитвы, яко копие, вручив крепко, пробол еси бесовская ополчения, Григорие, отче наш, моли непрестанно о всех нас.
Тропарь, глас 3
Боже́ственныя благода́ти яви́лся еси́ вмести́лище,/ трезве́нием ума́, всеблаже́нне,/ и моли́твы у́мныя све́щник неугаси́мый./ Те́мже и нас воздвиза́еши к де́ланию тоя́, Григо́рие,/ боже́ственными словесы́ твои́ми./ Óтче преподо́бне,/ Христа́ Бо́га моли́// дарова́ти нам ве́лию ми́лость.
Кондак, глас 3
На Сина́и пре́жде а́нгельски пожи́в,/ последи́ на Афо́не сла́вно сия́еши./ Все́х бо ко творе́нию моли́твы боже́ственныя/ сло́вом твои́м му́дро и де́лом, о́тче науча́еши./ Сего́ ра́ди тя почита́ем,// я́ко Бо́жия сла́вы сосу́д, Григо́рие.