Можно ли "перекрестить"?

Вы правильно поставили слово "перекрестить" в кавычки. Такого действия не существует. Крещение совершается единожды, духовно родиться повторно невозможно.

Что касается крёстных, то это лишь помощники родителям, их наличие или отсутствие не влияет на действенность Таинств Крещения и Миропомазания.

Повторное крещение невозможно. В Символе Веры сказано: "Исповедую едино крещение во оставление грехов".

Безответственное поведение крёстного не является чем-то фатальным. Главное - это само Таинство Крещения.

С уважением,

Крестить повторно того, кто правильно крещен, это тяжкий грех. Крестный отец - не более, как помощник в наставлении в вере. С его обязанностями вполне могут справляться родители ребенка или другие верующие близкие люди.

Это проблема крестного и его отношений с семьей крестника. А само крещение тут ни при чем, оно совершено в соответствии с канонами и не стоит выдумывать "перекрещивание".

Как справедливо отмечено выше, Вы в Символе веры исповедуете едино крещение во оставление грехов. Знание этого текста является обязательным Вас как для крестного, ему он должен научить и девочку - свою крестницу. Поэтому сам вопрос выглядит странно.

Если же Вас заботит духовное состояние брата крестницы, то никто не мешает Вам молиться о ребенке, водить его в храм вместе с сестрой и учить их обоих православной вере. Думаю, это даже будет очень полезно для всех троих - обоих детей и Вас лично.