Можно ли читать Псалтирь по некрещёному умершему?

Чтение Псалтири относится к домашней молитве, а домашняя (частная) молитва за некрещенного человека возможна; следовательно, возможно и чтение Псалтири по усопшему некрещенному.

Но нужно учесть два момента:

1. Молитва "Помяни́, Го́споди Бо́же наш, в ве́ре и наде́жди живота́ ве́чнаго преста́вльшагося..." не читается по той причине, что в этой молитве есть слова: "...а́ще бо и согреши́, но не отступи́ от Тебе́, и несумне́нно во Отца́ и Сы́на и Свята́го Ду́ха, Бо́га Тя в Тро́ице сла́вимаго, ве́рова, и Еди́ницу в Тро́ице и Тро́ицу во Еди́нстве, правосла́вно да́же до после́дняго своего́ издыха́ния испове́да" Очевидно, если человек не был крещен, то и относить к нему слова, что он до последнего издыхания верил во Святую Троицу - неприемлемо. Таким образом, Читаются только псалмы, после каждой "Славы" можно вставлять собственное молитвенное прошение о некрещенном усопшем ("Помяни, Господи, новопреставленного (усопшего) раба Твоего имярек").
2. Лучше, если верующий родственник сам будет читать Псалтирь, вместо того чтобы "нанимать" для этого других. В этом случае, во-первых, более явно выражена идея личной, частной молитвы; во-вторых, чтение псалмов в любом случае принесет пользу и самому читающему.

Насчет 2-й части вопроса ответ такой: есть чин отпевания усопшего неправославного ("Чинопоследование над усопшими неправославными".). Его главное отличие - отсутствие молитв и ектений; только Псалмы и чтения. Этот чин является проявлением пастырской икономии. "Чинопоследование над усопшим неправославным" составлено еще до революции 1917 года и утверждено Священным Синодом в 1984 году. Однако совершаться данный чин может не над каждым человеком, есть серьезные ограничения:
"Церковь не может молиться об отвергавших бытие Божие, открыто хуливших Церковь и Ее веру, хуливших святые Таинства и пребывающих нераскаянными в своих грехах."
То есть по сути убежденные атеисты не могут быть даже по этому сокращенному чину отпеты.

Эти особенности позволяют сделать более общий вывод: в любом молитвенном последовании об усопшем, не являющимся членом Церкви, молитвы и ектении, присутствующие в стандартных заупокойных службах, неуместны; их следует заменять краткими поминовениями, которые мы можем сформулировать самостоятельно.